1.治理N2O的研究背景和意義，一氧化二氮、N2O廣泛應(yīng)用于醫(yī)學(xué)和工業(yè)等領(lǐng)域。N2O作為主要溫室氣體之一，在對流層中可以保存150年左右，與二氧化碳相比，N2O在大氣中的含量低，但世界性的升溫潛力值(GWP)分別是CO2的310倍和CH4的21倍，是京都議定書提出限制排放的6個重要溫室氣體之一。與此同時，研究人員發(fā)現(xiàn)N2O也是污染氣體，2009年8月29日，美國最新的研究表明，這種無色甜氣體已經(jīng)成為人類排放的首要消耗臭氧層物質(zhì)。目前，每年向大氣排放400kt的N2O，每年以0.2%~0.3%的速度增加。如果人類不采取措施限制排放，它將成為21世紀(jì)破壞性最大的消耗臭氧層物質(zhì)，N2O也容易被氧化成NO、NO2等酸性氣體，最，污染環(huán)境。目前中國PM2.5超標(biāo)，霧霾嚴(yán)重，霧霾是由于空氣中的灰塵、含硫化合物、氮氧化物、有機(jī)碳?xì)浠�合物等粒子使大氣混濁與霧氣混合，所以，N2O同時也是霧霾天氣禍?zhǔn)字�一。因此，限制N2O排放和處理N2O已成為各國特別是中國必須面對的重要課題。

2.直接催化分解N2O的研究進(jìn)展

從上個世紀(jì)30年代開始先鋒研究直接催化分解N2O。從70年代開始，N2O直接催化的文章發(fā)表在各期刊雜志上，為之后的研究和工業(yè)實(shí)際應(yīng)用提供了技術(shù)理論的支持。催化劑主要分為金屬、金屬氧化物、分子篩系統(tǒng)等固體催化劑。

2.1 貴金屬及雙金屬催化劑

貴金屬催化劑是研究的最早一類的催化劑，主要包括Pt[1，2]，Pd[3，4]，Rh[5]，Ag[6]和Ru[7]等貴金屬，將其負(fù)載在多孔載體材料如氧化鋁或活性炭上。早期的研究主要集中在Pt上，早在1925年，Hinshelwood和Pritchard[8]就開始研究N2O在Pt表面上的分解。Yuzaki[9]等人嘗試使用不同的前驅(qū)體和載體制備不同的Rh催化劑，發(fā)現(xiàn)使用前驅(qū)體Rh(NO3)3使用USY的負(fù)荷活性最高，可以在240℃左右完全分解950ppm的N2O。Doi[10]等人以Al2O3為載體制作Pt/Al2O3、Pd/Al2O3、Rh/Al2O3，發(fā)現(xiàn)其催化活性為Rh/Al2O3>的Pd/Al2O3>的Pt/Al2O3。在相對較低的反應(yīng)溫度下，Rh的活性高，在250℃下具有催化分解N2O的能力。金屬活性成分當(dāng)然是決定催化劑性能的主要因素之一，而且載體也會影響催化劑的活性。Parres-Esclapez[11]等人更換Rh、Pd、Pt三種金屬，同一載體時，催化活性Rh>；Pd>；Pt，不同載體對催化活性有很大影響。貴金屬前期制備時，預(yù)處理對催化活性也有影響，Centi[12]研究了N2O在Rh/ZrO2、Rh/ZrO2-Al2O3和Rh/TiO2-Al2O3等不同載體的貴金屬單Rh催化劑上的分解反應(yīng)，對Rh/ZrO2-Al2O3催化劑在500℃下0.05%N2O的存在使用He進(jìn)行預(yù)處理，可以提高這種催化劑的活性，而且不受氧氣對催化劑的抑制。

2.2.金屬氧化物和復(fù)合金屬氧化物催化劑

近年來，國內(nèi)外對金屬氧化物進(jìn)行了大量研究，在催化分解N2O方面取得了很大進(jìn)步。金屬氧化物中的金屬價格對催化活性也有重要影響。TatsujiYamashita等[13]用錳氧化物催化分解N2O，氧化活性從高到低依次為Mn2O3>Mn3O4>MnO2>MnO，三價Mn具有最高催化活性。Winter[14]研究了Ca、Sr、La、Ce、Zn、Hf等金屬氧化物，發(fā)現(xiàn)金屬氧化物催化劑不受干擾氣體O2的存在而降低了活性，具有抗氧性的催化劑有助于實(shí)際應(yīng)用。與金屬氧化物催化劑相比，復(fù)合金屬氧化物的研究更受歡迎。并且，通過大量的研究，科研人員也給出了普遍認(rèn)可和接受的復(fù)合金屬氧化物催化分解N2O的機(jī)制。目前的研究更加關(guān)注催化劑的高活性和高穩(wěn)定性。Perez-Alonso等人[14]研究了Fe-Ce復(fù)合金屬氧化物催化劑在N2O催化分解中的協(xié)同效應(yīng)。研究結(jié)果表明，與單一金屬氧化物相比，采用共沉淀法制備的Fe-Ce復(fù)合金屬氧化物有著較高的活性和穩(wěn)定性。Chie Ohnishi等人[15]研究了堿金屬摻雜Co3O4催化劑在有氧條件下N2O催化分解活性，結(jié)果發(fā)現(xiàn)堿金屬的摻雜有利于提高催化劑活性。

3.結(jié)論

以上是現(xiàn)在直接催化分解N2O使用的催化劑種類，這些催化劑各有利害，適用于不同的催化條件和生產(chǎn)和研究需求。催化劑活性的高低，通過分析催化機(jī)理，有必要研究催化過程的重要性，制備有放矢的高效催化劑。